以生物质、废塑料等废弃碳资源和二氧化碳、氮等资源小分子为原料，借助光/电催化技术，在常温常压条件下实现高值化学品的可持续制造，是化学合成从“资源消耗型”向“循环再生型”转型的重要方向。与依赖高温高压和化石能源的传统工艺相比，这一路线具有能耗低、反应条件温和、易与可再生能源耦合等优势。
近日，中国科学院理化技术研究所科研团队提出一种阴阳极协同的成对电解策略，以硝酸盐废水和PET塑料废弃物分别作为氮源和碳源，直接电合成高附加值含氮杂环化合物乌洛托品(HMTA)。
团队采用铁掺杂的磷化镍作为双功能催化剂。在阴极，硝酸盐还原生成氨的法拉第效率达96.0%。在阳极，乙二醇与氨共氧化反应，HMTA选择性达75.2%。两个半反应在同一电解池中耦合，氮源与碳源各尽其用，有效提升了整体能量与原子利用效率。
团队结合原位光谱及理论计算，阐明了反应机理。铁掺杂降低了关键中间体HCHO的生成能垒，并调控中间体在催化剂表面的吸附强度，使其适度吸附后及时脱附，继而在溶液中与氨发生自发的碳—氮偶联反应生成HMTA，从而避免中间体过度氧化。该策略拓展了这一路线的应用空间，为废弃资源高值化利用提供了新思路。
相关研究成果发表在《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上。研究工作得到国家自然科学基金委员会、中国科学院等的支持。
论文链接【https://doi.org/10.1002/anie.9224223】
废弃PET塑料与硝酸盐废水成对电重整合成乌洛托品
